Paralelamente ao ensino regular, o Liceu Pasteur oferecia, desde a sua fase inicial, educação básica em língua francesa a crianças, adolescentes e jovens. Nos anos 1950 e 1960, São Paulo era uma das cidades que cresciam mais rapidamente no mundo, e muitas empresas francesas se instalaram aqui. Quando ficou claro que um grande número de famílias francesas permaneceria no Brasil, chegou-se à conclusão de que era preciso criar uma nova estrutura que atendesse melhor às suas necessidades, fazendo com que o Liceu submetesse ao Conselho Federal de Educação um projeto pioneiro de Ensino Experimental Bilíngue no Brasil, o primeiro a ser oficialmente reconhecido e validado pelas autoridades brasileiras. A aprovação desse projeto permitiu a criação dos Cursos Experimental Bilígue e Complementar Especial em Língua Francesa, ambos estabelecidos na Casa Santos Dumont, na Rua Vergueiro, 3799, ao mesmo tempo em que abriu um caminho que seria seguido por centenas de escolas brasileiras. Em novembro de 2011, o Conselho Estadual de Educação aprovou novo regimento e oficializou a criação da Unidade Vergueiro do Liceu Pasteur, jurisdicionada à Diretoria de Ensino Centro-Sul.

Graças a uma convenção firmada entre a Fundação Liceu Pasteur e a Agência para o Ensino Francês no Exterior (AEFE) do Governo da França, a Unidade Vergueiro faz parte de uma rede de centenas de escolas espalhadas pelo mundo que traz a seus alunos a excelente qualidade do programa educacional francês, preparando seus alunos para o Baccalauréat (exame de qualificação francês para o ingresso no ensino superior), ao mesmo tempo em que cumpre o programa brasileiro.

Em 2017, a Fundação Liceu Pasteur deu início ao projeto “Grand Lycée Pasteur”, com o objetivo de aprofundar o plurilinguismo nos seus cursos. O projeto prevê a implantação gradativa do Curso Homologado Francês para todos os alunos da Educação Infantil e do Ensino Fundamental. No Ensino Médio, além do Curso Homologado Francês, foi criado o Ensino Médio Trilingue, com aulas em Português, Francês e Inglês e preparação específica para o ENEM e vestibulares brasileiros.